Ultratransparent ati stretchable graphene amọna

Awọn ohun elo onisẹpo meji, gẹgẹbi graphene, jẹ ẹwa fun awọn ohun elo semikondokito mora mejeeji ati awọn ohun elo ti n lọ ni awọn ẹrọ itanna rọ. Bibẹẹkọ, agbara fifẹ giga ti awọn abajade graphene ni fifọ ni igara kekere, ti o jẹ ki o nira lati lo anfani ti awọn ohun-ini itanna alailẹgbẹ rẹ ni ẹrọ itanna stretchable. Lati mu iṣẹ ṣiṣe ti o gbẹkẹle igara ti o dara julọ ti awọn oludari graphene sihin, a ṣẹda awọn nanoscrolls graphene laarin awọn fẹlẹfẹlẹ graphene tolera, ti a tọka si bi awọn iwe-iwe graphene multilayer/graphene (MGGs). Labẹ igara, diẹ ninu awọn iwe-kika di awọn agbegbe pipin ti graphene lati ṣetọju nẹtiwọọki alakikan ti o jẹ ki iṣiṣẹ adaṣe to dara julọ ni awọn igara giga. Trilayer MGGs ni atilẹyin lori awọn elastomers ni idaduro 65% ti ihuwasi atilẹba wọn ni igara 100%, eyiti o jẹ papẹndikula si itọsọna ti ṣiṣan lọwọlọwọ, lakoko ti awọn fiimu trilayer ti graphene laisi awọn nanoscrolls ni idaduro 25% nikan ti ihuwasi ibẹrẹ wọn. Transistor erogba gbogbo ti o le fa ti a ṣe ni lilo awọn MGGs bi awọn amọna ṣe afihan gbigbejade> 90% ati idaduro 60% ti iṣelọpọ lọwọlọwọ atilẹba ni igara 120% (ni afiwe si itọsọna ti gbigbe idiyele). Awọn transistors erogba ti o ga julọ ati ti o han gbangba le jẹ ki optoelectronics stretchable fafa ti o ga julọ ṣiṣẹ.
Itanna sihin itanna jẹ aaye ti o dagba ti o ni awọn ohun elo pataki ni awọn ọna ṣiṣe biointegrated (1, 2) ati agbara lati ṣepọ pẹlu optoelectronics stretchable (3, 4) lati ṣe agbejade awọn roboti rirọ ati awọn ifihan. Graphene ṣe afihan awọn ohun-ini iwunilori pupọ ti sisanra atomiki, akoyawo giga, ati adaṣe giga, ṣugbọn imuse rẹ ni awọn ohun elo isanwo ti ni idinamọ nipasẹ ifarahan rẹ lati kiraki ni awọn igara kekere. Bibori awọn idiwọn ẹrọ ti graphene le jẹ ki iṣẹ ṣiṣe tuntun ṣiṣẹ ni awọn ẹrọ ṣiṣafihan isan.
Awọn ohun-ini alailẹgbẹ ti graphene jẹ ki o jẹ oludije to lagbara fun iran atẹle ti awọn amọna amọna sihin (5, 6). Ti a ṣe afiwe pẹlu adaorin alamọdaju ti o wọpọ julọ ti a lo, indium tin oxide [ITO; 100 ohms/square (sq) ni 90% akoyawo], monolayer graphene ti o dagba nipasẹ ifasilẹ orule kemikali (CVD) ni iru apapo ti resistance dì (125 ohms / sq) ati akoyawo (97.4%) (5). Ni afikun, awọn fiimu graphene ni irọrun iyalẹnu ni akawe si ITO (7). Fun apẹẹrẹ, lori sobusitireti ike kan, ihuwasi rẹ le wa ni idaduro paapaa fun rediosi atunse ti ìsépo bi kekere bi 0.8 mm (8). Lati mu iṣẹ ṣiṣe itanna rẹ siwaju sii bi adaorin rọ sihin, awọn iṣẹ iṣaaju ti ṣe agbekalẹ awọn ohun elo arabara graphene pẹlu awọn nanowires fadaka kan-dimensional (1D) tabi carbon nanotubes (CNTs) (9-11). Pẹlupẹlu, a ti lo graphene bi awọn amọna fun idapọpọ awọn onisẹpo heterostructural semikondokito (gẹgẹbi 2D olopobobo Si, 1D nanowires / nanotubes, ati 0D kuatomu dots) (12), awọn transistors rọ, awọn sẹẹli oorun, ati awọn diodes ti njade ina (Awọn LED) (13) –23).
Botilẹjẹpe graphene ti ṣafihan awọn abajade ileri fun ẹrọ itanna to rọ, ohun elo rẹ ni awọn ẹrọ itanna stretchable ti ni opin nipasẹ awọn ohun-ini ẹrọ rẹ (17, 24, 25); graphene ni lile ninu ọkọ ofurufu ti 340 N/m ati modulus ọdọ ti 0.5 TPa (26). Nẹtiwọọki erogba-erogba ti o lagbara ko pese awọn ọna ṣiṣe sisọnu agbara eyikeyi fun igara ti a lo ati nitorinaa ni imurasilẹ dojuijako ni o kere ju igara 5%. Fun apẹẹrẹ, CVD graphene ti o gbe sori sobusitireti rirọ polydimethylsiloxane (PDMS) le ṣetọju iṣesi rẹ nikan ni o kere ju igara 6% (8). Awọn iṣiro imọ-jinlẹ fihan pe crumpling ati interplay laarin awọn oriṣiriṣi awọn fẹlẹfẹlẹ yẹ ki o dinku lile (26). Nipa tito graphene sinu awọn fẹlẹfẹlẹ pupọ, o royin pe graphene bi- tabi trilayer graphene le na si igara 30%, ti n ṣafihan iyipada resistance ni awọn akoko 13 kere ju ti monolayer graphene (27). Sibẹsibẹ, isanraju yii tun jẹ ẹni ti o kere si ipo-ti-ti-aworan stretchable c onductor (28, 29).
Awọn transistors ṣe pataki ni awọn ohun elo isan nitori wọn jẹki kika sensọ fafa ati itupalẹ ifihan (30, 31). Awọn transistors lori PDMS pẹlu multilayer graphene bi orisun / sisan awọn amọna ati ohun elo ikanni le ṣetọju iṣẹ itanna titi di igara 5% (32), eyiti o jẹ pataki ni isalẹ iye ti o kere ju ti a beere (~ 50%) fun awọn sensọ ibojuwo ilera ati awọ ara itanna (~ 50%). 33, 34). Laipẹ, ọna kirigami graphene kan ti ṣawari, ati pe transistor gated nipasẹ elekitiroli olomi kan le na si bii 240% (35). Sibẹsibẹ, ọna yii nilo graphene ti daduro, eyiti o ṣe idiju ilana iṣelọpọ.
Nibi, a ṣaṣeyọri awọn ẹrọ graphene ti o gbooro pupọ nipa sisọ awọn yiyi graphene intercarating (~ 1 si 20 μm gigun, ~ 0.1 si 1 μm jakejado, ati ~ 10 si 100 nm giga) laarin awọn fẹlẹfẹlẹ graphene. A ro pe awọn iwe-kika graphene wọnyi le pese awọn ipa ọna gbigbe si awọn dojuijako ni awọn iwe graphene, nitorinaa mimu iṣiṣẹ adaṣe giga labẹ igara. Awọn yiyi graphene ko nilo afikun iṣelọpọ tabi ilana; wọn ti ṣẹda nipa ti ara lakoko ilana gbigbe tutu. Nipa lilo multilayer G/G (graphene/graphene) iwe (MGGs) graphene stretchable electrodes (orisun/ sisan ati ẹnu-bode) ati semiconducting CNTs, a wà anfani lati se afihan gíga sihin ati gíga stretchable gbogbo-erogba transistors, eyi ti o le wa ni na si 120 % igara (ni afiwe si itọsọna ti gbigbe idiyele) ati idaduro 60% ti iṣelọpọ lọwọlọwọ wọn atilẹba. Eyi ni transistor ti o da lori erogba ti o gbooro julọ titi di isisiyi, ati pe o pese lọwọlọwọ to lati wakọ LED aibikita.
Lati jeki tobi-agbegbe sihin stretchable graphene amọna, a yan CVD-dagba graphene on Cu bankanje. Awọn bankanje Cu ti daduro ni aarin ti tube quartz CVD lati gba idagba ti graphene ni ẹgbẹ mejeeji, ti o ṣẹda awọn ẹya G/Cu/G. Lati gbe graphene, a kọkọ yi-ti a bo Layer tinrin ti poly (methyl methacrylate) (PMMA) lati daabobo ẹgbẹ kan ti graphene, eyiti a pe ni graphene topside (ni idakeji fun apa keji graphene), ati lẹhinna, awọn gbogbo fiimu (PMMA / oke graphene / Cu / isalẹ graphene) ti wa ni sinu (NH4) 2S2O8 ojutu lati etch kuro Cu bankanje. Graphene ẹgbẹ-isalẹ laisi ibora PMMA yoo laiseaniani ni awọn dojuijako ati awọn abawọn ti o gba laaye ohun miiran lati wọ inu nipasẹ (36, 37). Gẹgẹbi a ti ṣe apejuwe rẹ ni Ọpọtọ 1A, labẹ ipa ti ẹdọfu oju, awọn ibugbe graphene ti a tu silẹ ti yiyi sinu awọn iwe-kika ati lẹhinna so mọ fiimu oke-G/PMMA to ku. Awọn yipo-G/G oke le ṣee gbe sori eyikeyi sobusitireti, gẹgẹbi SiO2/Si, gilasi, tabi polima rirọ. Tun ilana gbigbe yii ṣe ni igba pupọ sori sobusitireti kanna n fun awọn ẹya MGG.
(A) Apejuwe sikematiki ti ilana iṣelọpọ fun MGGs bi elekiturodu stretchable. Lakoko gbigbe graphene, graphene backside on Cu foil ti fọ ni awọn aala ati awọn abawọn, yiyi sinu awọn apẹrẹ lainidii, ati ni wiwọ si awọn fiimu oke, ti o di nanoscrolls. Aworan efe kẹrin ṣe afihan eto MGG tolera. (B ati C) Awọn abuda TEM ti o ga-giga ti MGG monolayer kan, ni idojukọ lori graphene monolayer (B) ati agbegbe yi lọ (C), lẹsẹsẹ. Ipilẹṣẹ ti (B) jẹ aworan ti o ga-kekere ti nfihan ẹya-ara gbogbogbo ti MGGs monolayer lori akoj TEM. Awọn ifibọ ti (C) jẹ awọn profaili kikankikan ti o ya pẹlu awọn apoti onigun ti o tọka si ninu aworan, nibiti awọn aaye laarin awọn ọkọ ofurufu atomiki jẹ 0.34 ati 0.41 nm. (D) Erogba K-eti EEL julọ.Oniranran pẹlu ayaworan abuda π* ati σ* awọn oke giga ti a samisi. (E) Aworan AFM apakan ti awọn yipo monolayer G/G pẹlu profaili giga kan pẹlu laini aami ofeefee. (F si I) Maikirosikopu opiti ati aworan AFM s ti trilayer G laisi (F ati H) ati pẹlu awọn iwe (G ati I) lori awọn sobusitireti SiO2/Si 300-nm-nipọn, lẹsẹsẹ. Awọn iwe-aṣoju ati awọn wrinkles ni a samisi lati ṣe afihan awọn iyatọ wọn.
Lati rii daju pe awọn iwe-kika naa ti yiyi graphene ni iseda, a ṣe adaṣe gbigbe-giga gbigbe elekitironi microscopy (TEM) ati ipadanu agbara elekitironi (EEL) awọn ijinlẹ iwoye lori awọn ẹya oke-G/G monolayer. Olusin 1B ṣe afihan igbekalẹ hexagonal ti graphene monolayer, ati inset jẹ ẹya-ara mofoloji ti fiimu ti o bo lori iho erogba ẹyọkan ti akoj TEM. Awọn monolayer graphene pan julọ ninu awọn akoj, ati diẹ ninu awọn graphene flakes niwaju ọpọ akopọ ti hexagonal oruka han (olusin 1B). Nipa sisun sinu iwe-kika kọọkan (Fig. 1C), a ṣe akiyesi iye nla ti graphene lattice fringes, pẹlu aaye lattice ni ibiti 0.34 si 0.41 nm. Awọn wiwọn wọnyi daba pe awọn flakes ti yiyi laileto ati pe kii ṣe lẹẹdi pipe, eyiti o ni aye lattice ti 0.34 nm ni akopọ Layer “ABAB”. Nọmba 1D ṣe afihan erogba K-eti EEL spectrum, nibiti tente oke ni 285 eV ti wa lati π * orbital ati ekeji ni ayika 290 eV jẹ nitori iyipada ti σ * orbital. A le rii pe isunmọ sp2 jẹ gaba lori eto yii, ni idaniloju pe awọn iwe-kika naa jẹ ayaworan gaan.
Awọn aworan microscopy ati atomiki agbara atomiki (AFM) pese oye si pinpin awọn nanoscrolls graphene ninu awọn MGG (Fig. 1, E si G, ati ọpọtọ. S1 ati S2). Awọn iwe ti wa ni pinpin laileto lori dada, ati awọn ti wọn ni -plane iwuwo posi proportionally si awọn nọmba ti tolera fẹlẹfẹlẹ. Ọ̀pọ̀ àkájọ ìwé ni a so pọ̀ mọ́ ọ̀rá tí wọ́n sì fi àwọn gíga tí kò ní ìtumọ̀ hàn ní ìwọ̀n 10 sí 100 nm. Wọn jẹ 1 si 20 μm gigun ati 0.1 si 1 μm fife, da lori awọn iwọn ti awọn flakes graphene akọkọ wọn. Gẹgẹbi a ṣe han ni aworan 1 (H ati I), awọn iwe-kika naa ni awọn iwọn ti o tobi pupọ ju awọn wrinkles lọ, ti o yori si wiwo ti o lagbara pupọ laarin awọn ipele graphene.
Lati wiwọn awọn ohun-ini itanna, a ṣe apẹrẹ awọn fiimu graphene pẹlu tabi laisi awọn ẹya ti yi lọ ati akopọ Layer sinu 300-μm jakejado ati awọn ila gigun-2000-μm ni lilo fọtolithography. Awọn idiwọ iwadii-meji bi iṣẹ ti igara ni a wọn labẹ awọn ipo ibaramu. Iwaju awọn iwe-kika dinku resistivity fun monolayer graphene nipasẹ 80% pẹlu idinku 2.2% nikan ni gbigbe (fig. S4). Eyi jẹri pe awọn nanoscrolls, eyiti o ni iwuwo lọwọlọwọ giga to 5 × 107 A/cm2 (38, 39), ṣe ilowosi itanna to dara pupọ si awọn MGG. Lara gbogbo mono-, bi-, ati trilayer graphene ati MGGs, trilayer MGG ni ihuwasi to dara julọ pẹlu akoyawo ti o fẹrẹ to 90%. Lati ṣe afiwe pẹlu awọn orisun miiran ti graphene ti a royin ninu awọn iwe-iwe, a tun wọn awọn resistance dì mẹrin-iwadi (fig. S5) ati ṣe atokọ wọn gẹgẹbi iṣẹ gbigbe ni 550 nm (fig. S6) ni 2A. MGG ṣe afihan ifarawera tabi ti o ga julọ ati akoyawo ju atọwọda tolera multila yer itele graphene ati dinku graphene oxide (RGO) (6, 8, 18). Ṣe akiyesi pe awọn resistance dì ti graphene multilayer itele ti atọwọda lati inu iwe jẹ diẹ ti o ga ju ti MGG wa, boya nitori awọn ipo idagbasoke aipe wọn ati ọna gbigbe.
(A) Awọn resistance dì-iwadi mẹrin ni idakeji gbigbe ni 550 nm fun ọpọlọpọ awọn oriṣi ti graphene, nibiti awọn onigun mẹrin dudu ṣe afihan mono-, bi-, ati trilayer MGGs; awọn iyika pupa ati awọn igun buluu ni ibamu pẹlu multilayer itele graphene ti o dagba lori Cu ati Ni lati awọn ẹkọ ti Li et al. (6) ati Kim et al. (8), lẹsẹsẹ, ati lẹhinna gbe lọ si SiO2/Si tabi quartz; ati awọn onigun mẹta alawọ ewe jẹ awọn iye fun RGO ni awọn iwọn idinku oriṣiriṣi lati iwadi ti Bonaccorso et al. ( 18 ). (B ati C) Deede resistance iyipada ti mono-, bi- ati trilayer MGGs ati G bi iṣẹ kan ti papẹndikula (B) ati ni afiwe (C) igara si awọn itọsọna ti isiyi sisan. D (E) Iyipada resistance deede ti trilayer G (pupa) ati MGG (dudu) labẹ ikojọpọ igara cyclic to 90% igara ti o jọra. (F) Deede capacitance iyipada ti mono-, bi- ati trilayer G ati bi- ati trilayer MGGs bi a functio n ti igara. Inset jẹ ẹya kapasito, nibiti sobusitireti polima jẹ SEBS ati Layer dielectric polymer jẹ 2-μm-nipọn SEBS.
Lati ṣe iṣiro iṣẹ-igbẹkẹle igara ti MGG, a gbe graphene sori awọn sobusitireti thermoplastic elastomer styrene-ethylene-butadiene-styrene (SEBS) (~ 2 cm fife ati ~ 5 cm gigun), ati pe a ṣe iwọn adaṣe bi a ti na sobusitireti naa. (wo Awọn ohun elo ati Awọn ọna) mejeeji papẹndikula ati ni afiwe si itọsọna ti ṣiṣan lọwọlọwọ (Fig. 2, B ati C). Iwa itanna ti o gbẹkẹle igara ni ilọsiwaju pẹlu iṣakojọpọ ti awọn nanoscrolls ati awọn nọmba jijẹ ti awọn fẹlẹfẹlẹ graphene. Fun apẹẹrẹ, nigbati igara ba wa ni papẹndikula si ṣiṣan lọwọlọwọ, fun monolayer graphene, afikun awọn iwe-kika pọ si igara ni fifọ itanna lati 5 si 70%. Ifarada igara ti graphene trilayer tun jẹ ilọsiwaju ni pataki ni akawe pẹlu graphene monolayer. Pẹlu nanoscrolls, ni 100% igara papẹndikula, resistance ti trilayer MGG be nikan pọ nipasẹ 50%, ni lafiwe si 300% fun trilayer graphene laisi awọn iwe. Iyipada atako labẹ fifuye igara cyclic ni a ṣewadii. Fun lafiwe (Eya. 2D), awọn resistances ti a itele bilayer graphene film pọ nipa 7.5 igba lẹhin ~ 700 cycles ni 50% papẹndikula igara ati ki o pa pọ pẹlu igara ni kọọkan ọmọ. Ni apa keji, resistance ti bilayer MGG nikan pọ si nipa awọn akoko 2.5 lẹhin ~ 700 awọn iyipo. Lilo to 90% igara pẹlu itọsọna ti o jọra, resistance ti trilayer graphene pọ si ~ 100 igba lẹhin awọn akoko 1000, lakoko ti o jẹ ~ 8 nikan ni awọn akoko MGG trilayer (Fig. 2E). Awọn abajade gigun kẹkẹ ti han ni ọpọtọ. S7. Imudara iyara ni iyara ni resistance pẹlu itọsọna igara afiwera jẹ nitori iṣalaye ti awọn dojuijako jẹ papẹndikula si itọsọna ti sisan lọwọlọwọ. Iyatọ ti resistance lakoko ikojọpọ ati igara ikojọpọ jẹ nitori imularada viscoelastic ti sobusitireti elastomer SEBS. Iduroṣinṣin iduroṣinṣin diẹ sii ti awọn ila MGG lakoko gigun kẹkẹ jẹ nitori wiwa awọn iwe-kika nla ti o le di awọn ẹya ti o ya ti graphene (gẹgẹbi aibikita nipasẹ AFM), ṣe iranlọwọ lati ṣetọju ipa-ọna percolating. Iṣẹlẹ yii ti mimu iṣiṣẹ iṣiṣẹ nipasẹ ipa-ọna percolating ti jẹ ijabọ ṣaaju fun irin sisan tabi awọn fiimu semikondokito lori awọn sobusitireti elastomer (40, 41).
Lati ṣe iṣiro awọn fiimu ti o da lori graphene bi awọn amọna ẹnu-bode ni awọn ẹrọ isanwo, a bo Layer graphene pẹlu Layer dielectric SEBS (2 μm nipọn) ati ṣe abojuto iyipada agbara dielectric bi iṣẹ ti igara (wo Fig. 2F ati Awọn ohun elo Afikun fun awọn alaye). A ṣe akiyesi pe awọn agbara pẹlu monolayer pẹtẹlẹ ati awọn amọna graphene bilayer graphene dinku ni kiakia nitori ipadanu iṣesi inu ọkọ ofurufu ti graphene. Ni ifiwera, awọn agbara ti o gba nipasẹ MGGs bi daradara bi graphene trilayer itele fihan ilosoke agbara pẹlu igara, eyiti o nireti nitori idinku ninu sisanra dielectric pẹlu igara. Ilọsoke ti o ti ṣe yẹ ni capacitance baamu daradara pẹlu eto MGG (fig. S8). Eyi tọkasi pe MGG dara bi elekiturodu ẹnu-ọna fun awọn transistors stretchable.
Lati ṣe iwadii siwaju si ipa ti yiyi graphene 1D lori ifarada igara ti iṣe eletiriki ati iṣakoso to dara julọ ipinya laarin awọn ipele graphene, a lo awọn CNT ti a bo sokiri lati rọpo awọn iwe-kika graphene (wo Awọn ohun elo Ififun). Lati farawe awọn ẹya MGG, a fi awọn iwuwo mẹta ti CNT silẹ (iyẹn ni, CNT1
(A si C) Awọn aworan AFM ti awọn iwuwo oriṣiriṣi mẹta ti CNTs (CNT1
Lati ni oye siwaju si agbara wọn bi awọn amọna fun ẹrọ itanna stretchable, a ṣe iwadi ni ọna ṣiṣe awọn ọna-ara ti MGG ati G-CNT-G labẹ igara. Maikirosikopu opiti ati airi ohun airi elekitironi (SEM) kii ṣe awọn ọna abuda ti o munadoko nitori mejeeji ko ni itansan awọ ati SEM jẹ koko-ọrọ si awọn ohun-ọṣọ aworan lakoko wiwa elekitironi nigbati graphene wa lori awọn sobusitireti polima (figs. S9 ati S10). Lati ṣe akiyesi ni aaye graphene dada labẹ igara, a gba awọn wiwọn AFM lori trilayer MGGs ati graphene lasan lẹhin gbigbe si tinrin pupọ (~ 0.1 mm nipọn) ati awọn sobusitireti SEBS rirọ. Nitori awọn abawọn ti o wa ninu CVD graphene ati awọn ipalara ti o wa ni ita lakoko ilana gbigbe, awọn dojuijako ti wa ni ipilẹṣẹ lori graphene ti o ni irọra, ati pẹlu ipalara ti o pọ sii, awọn dojuijako naa di denser (Fig. 4, A si D). Da lori awọn stacking be ti erogba-orisun amọna, awọn dojuijako han orisirisi morphologies (fig. S11) (27). Idiwọn agbegbe Crack (ti a ṣalaye bi agbegbe kiraki / agbegbe itupalẹ) ti graphene multilayer jẹ kere ju ti monolayer graphene lẹhin igara, eyiti o ni ibamu pẹlu ilosoke ninu eletiriki eletiriki fun MGGs. Ní ọwọ́ kejì ẹ̀wẹ̀, àwọn àkájọ ìwé ni a sábà máa ń ṣàkíyèsí láti dí àwọn àlàfo náà, ní pípèsè àwọn ọ̀nà ìdarí àfikún nínú fíìmù tí ó ní ìdààmú. Fun apẹẹrẹ, gẹgẹ bi a ti samisi ni aworan ti Ọpọtọ 4B, iwe nla kan kọja lori kiraki kan ninu trilayer MGG, ṣugbọn ko si iwe-kika ti a ṣe akiyesi ni graphene itele (Fig. 4, E to H). Bakanna , CNTs tun bridged awọn dojuijako ni graphene (fig. S11). Awọn iwuwo agbegbe kiraki, yiyi iwuwo agbegbe, ati roughness ti awọn fiimu ti wa ni nisoki ni Ọpọtọ. 4K.
(A si H) Ni ipo awọn aworan AFM ti awọn yiyi G/G trilayer (A si D) ati awọn ẹya G trilayer (E si H) lori SEBS tinrin pupọ (~ 0.1 mm nipọn) elastomer ni 0, 20, 60, ati 100 % igara. Aṣoju dojuijako ati yiyi ti wa ni tokasi pẹlu ọfà. Gbogbo awọn aworan AFM wa ni agbegbe ti 15 μm × 15 μm, ni lilo igi iwọn awọ kanna gẹgẹbi aami. (I) geometry kikopa ti awọn amọna monolayer graphene apẹrẹ lori sobusitireti SEBS. (J) Maapu elegbegbe Simulation ti igara logarithmic akọkọ ti o pọju ninu graphene monolayer ati sobusitireti SEBS ni 20% igara ita. (K) Ifiwera ti iwuwo agbegbe kiraki (iwe pupa), iwuwo agbegbe yi lọ (iwe ofeefee), ati roughness dada (iwe buluu) fun oriṣiriṣi awọn ẹya graphene.
Nigbati awọn fiimu MGG ba na, ẹrọ afikun pataki kan wa ti awọn iwe-kika le di awọn agbegbe ti o ya ti graphene, ti n ṣetọju nẹtiwọọki percolating. Awọn iwe-kika graphene jẹ ileri nitori pe wọn le jẹ mewa ti awọn micrometers ni gigun ati nitorinaa ni anfani lati di awọn dojuijako ti o jẹ deede to iwọn micrometer. Síwájú sí i, nítorí pé àwọn àkájọ ìwé náà ní ọ̀pọ̀ ẹ̀rọ graphene, wọ́n retí pé kí wọ́n ní àdánwò díẹ̀. Ni ifiwera, awọn nẹtiwọọki CNT ti o ni iwuwo (gbigbe kekere) nilo lati pese agbara afarawe adaṣe afiwera, nitori awọn CNT kere (ni deede awọn milimita diẹ ni gigun) ati pe o kere ju awọn iwe-kika lọ. Lori awọn miiran ọwọ, bi han ni ọpọtọ. S12, lakoko ti graphene dojuijako lakoko nina lati gba igara, awọn iwe-kika naa ko kiraki, ti o nfihan pe igbehin le wa ni sisun lori graphene ti o wa labẹ. Idi ti wọn ko le kiraki jẹ eyiti o ṣeeṣe nitori eto ti yiyi, ti o ni ọpọlọpọ awọn fẹlẹfẹlẹ ti graphene (~ 1 si 2 0 μm gigun, ~ 0.1 si 1 μm jakejado, ati ~ 10 si 100 nm giga), eyiti o ni. modulus ti o munadoko ti o ga ju graphene-Layer nikan. Gẹgẹbi a ti royin nipasẹ Green ati Hersam (42), awọn nẹtiwọọki CNT ti fadaka (iwọn ila opin tube ti 1.0 nm) le ṣaṣeyọri awọn resistance dì kekere <100 ohms/sq laibikita resistance ipade nla laarin awọn CNTs. Ni imọran pe awọn iwe-kika graphene wa ni awọn iwọn ti 0.1 si 1 μm ati pe awọn iwe-kika G/G ni awọn agbegbe olubasọrọ ti o tobi pupọ ju awọn CNTs, resistance olubasọrọ ati agbegbe olubasọrọ laarin awọn iwe graphene ati awọn iwe graphene ko yẹ ki o jẹ awọn ifosiwewe diwọn lati ṣetọju adaṣe giga.
Awọn graphene ni modulus ti o ga julọ ju sobusitireti SEBS lọ. Botilẹjẹpe sisanra imunadoko ti elekiturodu graphene kere pupọ ju ti sobusitireti lọ, lile ti awọn akoko graphene sisanra rẹ jẹ afiwera si ti sobusitireti (43, 44), ti o mu abajade ni iwọntunwọnsi ipa erekuṣu kosemi. A ṣe afarawe abuku ti graphene nipọn 1-nm lori sobusitireti SEBS kan (wo Awọn ohun elo Afikun fun awọn alaye). Ni ibamu si awọn abajade kikopa, nigbati 20% igara ti wa ni loo si awọn SEBS sobusitireti ita , awọn apapọ igara ni graphene ~ 6.6% (Fig. 4J ati fig. S13D), eyi ti o jẹ ibamu pẹlu esiperimenta akiyesi (wo fig. S13) . A ṣe afiwe igara ni graphene apẹrẹ ati awọn agbegbe sobusitireti ni lilo maikirosikopu opiti ati rii igara ni agbegbe sobusitireti lati jẹ o kere ju lẹmeji igara ni agbegbe graphene. Eyi tọkasi pe igara ti a lo lori awọn ilana elekiturodu graphene le wa ni ihamọ ni pataki, ti o ṣẹda awọn erekusu lile graphene lori oke SEBS (26, 43, 44).
Nitorinaa, agbara ti awọn amọna MGG lati ṣetọju iṣesi giga labẹ igara giga jẹ eyiti o ṣee ṣe nipasẹ awọn ọna ṣiṣe pataki meji: (i) Awọn yiyi le di awọn agbegbe ti a ti ge asopọ lati ṣetọju ipa ọna percolation kan, ati (ii) multilayer graphene sheets/elastomer le rọra yọ lori kọọkan miiran, Abajade ni dinku igara lori graphene amọna. Fun ọpọ fẹlẹfẹlẹ ti graphene ti o ti gbe lori elastomer, awọn fẹlẹfẹlẹ ko ba wa ni so lagbara pẹlu kọọkan miiran, eyi ti o le rọra ni esi si igara (27). Àwọn àkájọ ìwé náà tún pọ̀ sí i ní ìríra àwọn ìpele graphene, èyí tí ó lè ṣèrànwọ́ láti mú ìyàtọ̀ pọ̀ sí i láàárín àwọn ìpele graphene àti nítorí náà jẹ́ kí yíyọ àwọn ìpele graphene náà ṣiṣẹ́.
Gbogbo awọn ẹrọ erogba ni a lepa pẹlu itara nitori idiyele kekere ati gbigbejade giga. Ninu ọran wa, gbogbo awọn transistors erogba ni a ṣe ni lilo ẹnu-ọna graphene isalẹ, orisun graphene oke kan / olubasọrọ ṣiṣan, tito CNT semiconductor, ati SEBS bi dielectric (Fig. 5A). Gẹgẹbi a ṣe han ni aworan 5B, ohun elo erogba gbogbo pẹlu awọn CNTs bi orisun / sisan ati ẹnu-ọna (ohun elo isalẹ) jẹ opaque diẹ sii ju ẹrọ lọ pẹlu awọn amọna graphene (ẹrọ oke). Eyi jẹ nitori awọn nẹtiwọọki CNT nilo awọn sisanra nla ati, nitori naa, awọn gbigbe opiti kekere lati ṣaṣeyọri awọn resistance dì ti o jọra ti graphene (fig. S4). Nọmba 5 (C ati D) n ṣe afihan gbigbe aṣoju ati awọn iha ti njade ṣaaju igara fun transistor ti a ṣe pẹlu awọn amọna MGG bilayer. Iwọn ikanni ati ipari ti transistor ti ko ni ṣiṣan jẹ 800 ati 100 μm, lẹsẹsẹ. Iwọn titan/pipa ti o tobi ju 103 pẹlu awọn ṣiṣan titan ati pipa ni awọn ipele ti 10-5 ati 10-8 A, lẹsẹsẹ. Ipilẹjade ti njade ṣe afihan laini pipe ati awọn ijọba saturation pẹlu igbẹkẹle ẹnu-foliteji ti o han gbangba, ti n tọka si olubasọrọ pipe laarin awọn CNT ati awọn amọna graphene (45). Idaabobo olubasọrọ pẹlu awọn amọna graphene ni a ṣe akiyesi lati wa ni isalẹ ju eyini lọ pẹlu fiimu Au ti evaporated (wo ọpọtọ S14). Arinkiri itẹlọrun ti transistor stretchable jẹ nipa 5.6 cm2/Vs, ti o jọra si ti awọn transistors ti o yatọ-polima kanna lori awọn sobusitireti Si lile pẹlu 300-nm SiO2 bi Layer dielectric kan. Ilọsiwaju siwaju si iṣipopada ṣee ṣe pẹlu iwuwo tube iṣapeye ati awọn iru awọn tubes miiran (46).
(A) Ero ti graphene-orisun stretchable transistor. SWNTs, erogba nanotubes olodi kan. (B) Fọto ti awọn transistors stretchable ṣe ti awọn amọna graphene (oke) ati awọn amọna CNT (isalẹ). Iyatọ ni akoyawo jẹ akiyesi kedere. (C ati D) Gbigbe ati awọn ihajade ti transistor ti o da lori graphene lori SEBS ṣaaju igara. (E ati F) Awọn ọna gbigbe, tan ati pipa lọwọlọwọ, ipin tan/pa, ati arinbo ti transistor ti o da lori graphene ni awọn igara oriṣiriṣi.
Nigbati o ba han gbangba, ohun elo erogba gbogbo ni a na ni ọna ti o jọra si itọsọna gbigbe idiyele, ibajẹ kekere ni a ṣe akiyesi si igara 120%. Lakoko nina, iṣipopada nigbagbogbo dinku lati 5.6 cm2/Vs ni igara 0% si 2.5 cm2/Vs ni igara 120% (Fig. 5F). A tun ṣe afiwe iṣẹ transistor fun awọn gigun ikanni oriṣiriṣi (wo tabili S1). Ni pataki, ni igara ti o tobi bi 105%, gbogbo awọn transistors wọnyi tun ṣe afihan ipin titan/pipa ti o ga (> 103) ati arinbo (> 3 cm2/Vs). Ni afikun, a ṣe akopọ gbogbo iṣẹ aipẹ lori gbogbo awọn transistors erogba (wo tabili S2) (47-52). Nipa iṣapeye iṣelọpọ ẹrọ lori awọn elastomers ati lilo awọn MGGs bi awọn olubasọrọ, gbogbo awọn transistors erogba wa ṣe afihan iṣẹ ṣiṣe to dara ni awọn ofin ti arinbo ati hysteresis bi daradara bi jijẹ giga.
Bi ohun elo ti awọn ni kikun sihin ati ki o stretchable transistor, a lo o lati šakoso ohun LED ká yipada (Fig. 6A). Gẹgẹbi a ṣe han ni aworan 6B, LED alawọ ewe ni a le rii ni gbangba nipasẹ ohun elo erogba gbogbo ti a gbe taara loke. Lakoko ti o nlọ si ~ 100% (Fig. 6, C ati D), kikankikan ina LED ko yipada, eyiti o ni ibamu pẹlu iṣẹ transistor ti a ṣalaye loke (wo fiimu S1). Eyi ni ijabọ akọkọ ti awọn ẹya iṣakoso stretchable ti a ṣe ni lilo awọn amọna graphene, n ṣe afihan iṣeeṣe tuntun fun ẹrọ itanna stretchable graphene.
(A) Circuit transistor lati wakọ LED. GND, ilẹ. (B) Fọto ti stretchable ati transistor gbogbo-erogba transistor ni igara 0% ti a gbe loke LED alawọ ewe kan. (C) Sihin gbogbo erogba ati transistor stretchable ti a lo lati yipada LED ti wa ni gbigbe loke LED ni 0% (osi) ati ~ 100% igara (ọtun). Awọn itọka funfun n tọka bi awọn asami ofeefee lori ẹrọ lati ṣafihan iyipada ijinna ti n na. (D) Wiwo ẹgbẹ ti transistor ti o nà, pẹlu LED ti titari sinu elastomer.
Ni ipari, a ti ṣe agbekalẹ igbekalẹ graphene conductive ti o ṣipaya ti o ṣetọju iṣiṣẹ adaṣe giga labẹ awọn igara nla bi awọn amọna amọna, ti o ṣiṣẹ nipasẹ awọn nanoscrolls graphene laarin awọn fẹlẹfẹlẹ graphene tolera. Iwọn bi- ati trilayer MGG elekiturodu awọn ẹya lori elastomer le ṣetọju 21 ati 65%, ni atele, ti 0% igara conductivities ni igara ti o ga bi 100%, ni akawe si ipadanu pipe ni 5% igara fun awọn amọna monolayer graphene aṣoju . Awọn ipa ọna adaṣe afikun ti awọn yiyi graphene gẹgẹbi ibaraenisepo alailagbara laarin awọn ipele gbigbe ti o ṣe alabapin si iduroṣinṣin iṣe adaṣe giga labẹ igara. A tun lo eto graphene yii lati ṣẹda gbogbo awọn transistors stretchable carbon. Nitorinaa, eyi ni transistor ti o da lori graphene ti o gbooro julọ pẹlu akoyawo ti o dara julọ laisi lilo buckling. Botilẹjẹpe a ṣe iwadii lọwọlọwọ lati jẹ ki graphene fun ẹrọ itanna isan, a gbagbọ pe ọna yii le fa siwaju si awọn ohun elo 2D miiran lati jẹ ki awọn ẹrọ itanna 2D ti o gbooro.
Graphene ti agbegbe CVD ti o tobi ni a dagba lori awọn foils Cu ti daduro (99.999%; Alfa Aesar) labẹ titẹ igbagbogbo ti 0.5 mtorr pẹlu 50-SCCM (iwọn centimita boṣewa fun iṣẹju kan) CH4 ati 20–SCCM H2 bi awọn iṣaaju ni 1000°C. Awọn ẹgbẹ mejeeji ti bankanje Cu ni a bo nipasẹ monolayer graphene. Layer tinrin ti PMMA (2000 rpm; A4, Microchem) ni a bo-apapọ ni ẹgbẹ kan ti bankanje Cu, ti o ṣe agbekalẹ PMMA/G/Cu foil/G. Lẹhinna, gbogbo fiimu naa ni a fi sinu 0.1 M ammonium persulfate [(NH4) 2S2O8] ojutu fun bii wakati 2 lati yọkuro kuro ninu foil Cu. Lakoko ilana yii, graphene ẹhin ti ko ni aabo kọkọ ya lẹba awọn aala ọkà ati lẹhinna yiyi sinu awọn iwe-kika nitori ẹdọfu oju. Wọ́n so àwọn àkájọ ìwé náà mọ́ fíìmù graphene òkè tí PMMA ṣètìlẹ́yìn, tí wọ́n sì ṣe àwọn àkájọ ìwé PMMA/G/G. Lẹhinna a fọ ​​awọn fiimu naa ni omi ti a ti sọ diionized ni ọpọlọpọ igba ati gbe sori sobusitireti ibi-afẹde kan, gẹgẹbi SiO2/Si lile tabi sobusitireti ṣiṣu. Ni kete ti fiimu ti o somọ ti gbẹ lori sobusitireti, ayẹwo w bi lẹsẹsẹ sinu acetone, 1: 1 acetone/IPA (ọti isopropyl), ati IPA fun 30 s kọọkan lati yọ PMMA kuro. Awọn fiimu naa ni igbona ni 100 ° C fun iṣẹju 15 tabi fi sinu igbale ni alẹ lati yọ omi idẹkùn patapata kuro ṣaaju ki o to gbe Layer G/G miiran sori rẹ. Igbesẹ yii ni lati yago fun iyọkuro ti fiimu graphene lati sobusitireti ati rii daju agbegbe ni kikun ti MGGs lakoko idasilẹ ti Layer ti ngbe PMMA.
Mofoloji ti eto MGG ni a ṣe akiyesi nipa lilo maikirosikopu opiti (Leica) ati microscope elekitironi ọlọjẹ (1 kV; FEI). Maikirosikopu agbara atomiki kan (Nanoscope III, Digital Instrument) ni a ṣiṣẹ ni ipo titẹ ni kia kia lati ṣakiyesi awọn alaye ti awọn yipo G. Ṣiṣayẹwo fiimu jẹ idanwo nipasẹ spectrometer ti o han ultraviolet (Agilent Cary 6000i). Fun awọn idanwo naa nigbati igara naa wa ni ọna itagbangba ti ṣiṣan lọwọlọwọ, fọtolithography ati pilasima O2 ni a lo lati ṣe apẹrẹ awọn ẹya graphene sinu awọn ila (~ 300 μm jakejado ati ~ 2000 μm gigun), ati awọn amọna Au (50 nm) ti wa ni ipamọ gbona ni lilo awọn iboju iparada ni awọn opin mejeeji ti ẹgbẹ gigun. Lẹhinna a fi awọn ila graphene sinu olubasọrọ pẹlu elastomer SEBS kan (~ 2 cm fife ati ~ 5 cm gigun), pẹlu gigun gigun ti awọn ila ni afiwe si ẹgbẹ kukuru ti SEBS ti o tẹle BOE (etch oxide buffered) (HF: H2O). 1: 6) etching ati eutectic gallium indium (EGaIn) bi itanna awọn olubasọrọ. Fun awọn idanwo igara ti o jọra, apẹrẹ graphene ti ko ni apẹrẹ (~ 5 × 10 mm) ni a gbe sori awọn sobusitireti SEBS, pẹlu awọn aake gigun ni afiwe si ẹgbẹ gigun ti sobusitireti SEBS. Fun awọn ọran mejeeji, gbogbo G (laisi awọn iwe-kika G)/SEBS ni a na ni apa gigun ti elastomer ninu ohun elo afọwọṣe kan, ati ni aaye, a wọn awọn iyipada resistance wọn labẹ igara lori ibudo iwadii kan pẹlu olutupajuwe semikondokito (Keithley 4200) -SCS).
Awọn transistors gbogbo-erogba ti o ga pupọ ati sihin lori sobusitireti rirọ ni a ṣe nipasẹ awọn ilana atẹle lati yago fun ibajẹ ohun elo Organic ti dielectric polima ati sobusitireti. Awọn ẹya MGG ni a gbe sori SEBS bi awọn amọna ẹnu-ọna. Lati gba Layer dielectric polymer tinrin-fiimu kan (nipọn 2 μm), ojutu SEBS toluene kan (80 mg/ml) ti a bo lori octadecyltrichlorosilane (OTS) – SiO2/Si sobusitireti ti a ṣe atunṣe ni 1000 rpm fun iṣẹju 1. Fiimu dielectric tinrin le ni irọrun gbe lati oju omi hydrophobic OTS sori sobusitireti SEBS ti a bo pelu graphene ti a ti pese sile. A le ṣe kapasito nipasẹ fifipamọ elekiturodu oke-omi-irin (EGaIn; Sigma-Aldrich) lati pinnu agbara bi iṣẹ ti igara nipa lilo LCR (inductance, capacitance, resistance) mita (Agilent). Apa miiran ti transistor ni awọn CNTs semiconducting pipolima, ni atẹle awọn ilana ti a royin tẹlẹ (53). Orisun ti a ṣe apẹrẹ / elekitirodi sisan jẹ ti a ṣe lori awọn sobusitireti SiO2/Si kosemi. Lẹhinna, awọn ẹya meji, dielectric/G/SEBS ati CNTs/patterned G/SiO2/Si, ti a fi si ara wọn, ti a si fi sinu BOE lati yọkuro SiO2/Si sobusitireti. Nitorinaa, awọn transistors ti o han ni kikun ati isan ni a ṣe. Idanwo itanna labẹ igara ni a ṣe lori iṣeto nina ọwọ bi ọna ti a mẹnuba.
Ohun elo afikun fun nkan yii wa ni http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/3/9/e1700159/DC1
eeya. S1. Awọn aworan airi opiti ti monolayer MGG lori awọn sobusitireti SiO2/Si ni awọn titobi oriṣiriṣi.
eeya. S4. Ifiwera awọn resistance dì-iwadi meji ati awọn gbigbe @550 nm ti mono-, bi- ati trilayer plain graphene (awọn onigun dudu), MGG (awọn iyika pupa), ati awọn CNT (triangle buluu).
eeya. S7. Iyipada resistance deede ti mono- ati bilayer MGGs (dudu) ati G (pupa) labẹ ~ 1000 igara cyclic ikojọpọ soke si 40 ati 90% igara afiwera, lẹsẹsẹ.
eeya. S10. Aworan SEM ti trilayer MGG lori SEBS elastomer lẹhin igara, ti nfihan agbelebu gigun lori ọpọlọpọ awọn dojuijako.
eeya. S12. Aworan AFM ti trilayer MGG lori elastomer SEBS tinrin pupọ ni igara 20%, ti n fihan pe yiyi kọja lori kiraki kan.
tabili S1. Awọn iṣipopada ti bilayer MGG – awọn transistors carbon nanotube olodi kan ni awọn gigun ikanni oriṣiriṣi ṣaaju ati lẹhin igara.
Eyi jẹ nkan iwọle-sisi ti a pin kaakiri labẹ awọn ofin ti Iwe-aṣẹ Iṣewadii-Aiṣe Iṣowo ti Creative Commons, eyiti o fun laaye ni lilo, pinpin, ati ẹda ni eyikeyi alabọde, niwọn igba ti lilo abajade kii ṣe fun anfani iṣowo ati pese iṣẹ atilẹba jẹ daradara tokasi.
AKIYESI: A beere adirẹsi imeeli rẹ nikan ki eniyan ti o n ṣeduro oju-iwe naa lati mọ pe o fẹ ki wọn rii, ati pe kii ṣe meeli ijekuje. A ko gba eyikeyi adirẹsi imeeli.
Ibeere yii jẹ fun idanwo boya tabi rara o jẹ alejo eniyan ati lati ṣe idiwọ awọn ifisilẹ àwúrúju adaṣe.
Nipasẹ Nan Liu, Alex Chortos, Ting Lei, Lihua Jin, Taeho Roy Kim, Won-Gyu Bae, Chenxin Zhu, Sihong Wang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
Nipasẹ Nan Liu, Alex Chortos, Ting Lei, Lihua Jin, Taeho Roy Kim, Won-Gyu Bae, Chenxin Zhu, Sihong Wang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
© 2021 Ẹgbẹ Amẹrika fun Ilọsiwaju ti Imọ. Gbogbo awọn ẹtọ wa ni ipamọ. AAAS jẹ alabaṣepọ ti HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef ati COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548.